En 1925, elle entre en religion, sous le nom de sœur Yvonne-Aimée. En 1927, elle gagne le couvent des Augustines dont elle devient la supérieure en 1935. Elle y œuvre de 1927 à 1951. Grande organisatrice, elle réforme la communauté des Augustines hospitalières et lance en, 1928, le projet d'une clinique moderne, qui ouvrira ses portes en 1929. En 1935, elle conçoit le projet novateur d'une Fédération des Augustines hospitalières de la miséricorde de Jésus, projet qu'elle mène jusqu’au bout malgré les réticences des autorités ecclésiastiques.
En décembre 1940, elle développe la dévotion du « petit Roi d’Amour », qui unit celle à l'Enfant-Jésus et celle au Sacré-Cœur. Cette dévotion est étendue à l’Église universelle par le pape Jean XXIII en 1958. Durant l'Occupation, elle soigne dans la clinique de Malestroit aussi bien des blessés allemands que des résistants (spécialement ceux du maquis de Saint-Marcel) et sauve notamment la vie du général Louis-Alexandre Audibert (commandant de la région Ouest de l'Armée Secrète)5, tout en réalisant des prodiges (stigmatisation, xénoglossie, bilocation). En janvier 1943, un prêtre, la soupçonnant d'imposture, l'accuse d'être une « fausse mystique » et prépare un procès pour la déposer. Le 16 février 1943, comme elle en avait eu la prémonition, elle est arrêtée par la Gestapo au prieuré Notre-Dame de la Consolation et amenée à la prison du Cherche-midi. Torturée, elle s'évade « miraculeusement » après avoir demandé, par la bilocation, des prières au Père Paul Labutte, son fils spirituel.
Le 24 juin 1945, elle reçoit la croix de guerre avec palme, à Saint-Marcel. Le 22 juillet 1945, le général de Gaulle en personne lui remet la Légion d'honneur, à Vannes, pour avoir caché et soigné à la clinique soldats alliés et résistants bretons. Le 3 janvier 1946, les autorités lui décernent la médaille de la Résistance et la médaille de la Reconnaissance française. En 1946, elle fonde la Fédération des monastères d'Augustines et est élue première supérieure générale. Le 7 août 1949, la clinique de Malestroit reçoit la croix de Guerre. Sa notoriété est telle qu'elle est reçue par Pie XII.
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